Als Sohn Erzherzog Karls II. von Innerösterreich und dessen bayrischer Gattin Maria Anna kam Karl als fünfzehntes Kind erst nach dem Tod des Vaters zur Welt. Vorgesehen für den geistlichen Stand erhielt der junge Karl eine jesuitische Ausbildung und rasch auch verschiedene Domherrenstellen, beginnend ab 1602 in Salzburg. Die fürstbischöfliche Würde in Breslau sowie in Brixen folgten 1608 sowie 1613. Nachdem sein Bruder Maximilian Ernst, der 1615 in den Deutschen Orden eingetreten und für die Nachfolge Erzherzog Maximilians vorgesehen war, 1616 mit erst 33 Jahren verstarb, brachte sich Karl dafür in Erinnerung. Als Maximilian diese Nachfolgefrage im Februar 1618 geklärt wissen wollte, hielten allerdings die Großkapitulare seine Stellung als zweifacher Fürstbischof mit der Meisterwürde für inkompatibel. Nachdem Paul V. die Vereinbarkeit der Ämter als gegeben ansah folgte die Ordensaufnahme Karls im September 1618. Die Einkleidung Karls fand am 26. Dezember 1618 in der Stiftskirche von Hall bei Innsbruck statt

In der Mergentheimer Ordenszentrale folgte alsbald die Inthronisation als neuer Meister am 14. Januar 1619. Die Verleihung der Regalien als Administrator des Hochmeistertums und als Deutschmeister dauerte bis Heiligabend 1622 zu Regensburg, vollzogen bereits durch seinen Bruder Ferdinand II. In Karls Zeit an der Ordensspitze gelang etwa die Übertragung der schlesischen Herrschaft Freudenthal (heute Bruntal) als hochmeisterlicher Kammerkommende im Jahr 1621 sowie der Ankauf der mährischen Herrschaft Eulenburg (heute Sovinec) aus den Erlösen der im Friaul gelegenen Kommende Brixeney (heute Precenicco) im Jahr 1623. Als Philipp II., König von Spanien, seinen Verwandten als Vizekönig von Portugal vorsah, reiste Karl auf die iberische Halbinsel. Von dieser Fahrt sollte er allerdings nicht mehr zurückkehren. Am 28. Dezember 1624 verstarb Erzherzog Karl in Madrid und wurde in der Königlichen Stätte San Lorenzo de El Escorial nahe Madrid begraben. Sein Körper liegt in Kapelle IX des Pantheon der Infanten bestattet, sein Herz hingegen befindet sich im polnischen Nysa. Als Bischof von Breslau hatte Karl eine Niederlassung der Jesuiten im damaligen Neisse gegründet. Alljährlich am 4. November, dem Namenstag Karl Borromäus, wird im Gedenken daran während der Hl. Messe in der Jesuitenkirche St. Marien das in einer Kapsel aufbewahrte Herz gezeigt.

Bernhard Huber